MODELAREA INVENTARULUI IZOTOPIC AL COMBUSTIBILULUI IRADIAT FOLOSIND CODUL ORIGEN

Pana in prezent, problemele legate de ciclul exterior al combustibilului nuclear iradiat

au fost rezolvate prin utilizarea programului ORIGEN. Programele din seria ORIGEN sunt considerate programe punctuale de ardere, rezolvand ecuatiile de transmutatii nucleare si dezintegrari radioactive ale nuclizilor. Scopul principal al acestor programe este calcularea concentratiilor nuclizilor in timpul iradierii si post iradiere, fara a furniza insa distributia energetica a sursei de neutroni emisi din combustibilul iradiat. Astfel, informatiile furnizate de aceste programe sunt insuficiente pentru folosirea lor in calculele de protectie, unde se cere distributia energetica a sursei de radiatii emise din combustibil.

Pentru evaluarea sursei de neutroni emisi din combustibilul ars trebuie luate in considerare contributiile din fisiunile spontane ale actinidelor si reactiile (α, n) ale elementelor usoare. In programul ORIGEN, numarul mediu de neutroni υ eliberati prin fisiuni spontane ale izotopilor de masa 238 pana la 244, creste aproximativ liniar cu cresterea numarului atomic de masa A si este reprezentat prin ecuatia (1):

υ=2.84+0.1225*(A-244) (1)

Aceasta functie este folosita pentru a calcula numai ratele totale de productie neutronica nu si dependenta energetica a neutronilor generati prin fisiuni spontane. Pe de alta parte, concentratia neutronilor (α, n) la ratele de emisie neutronica, este calculata printr-o formula empirica, bazata pe rezultatele experimentale obtinute in cazul Pu(238)O₂, astfel incat, neutronii datorati altor nuclizi nu pot fi corect calculati. Pentru corectarea acestor neajunsuri in evaluarea distributiei energetice a sursei de radiatii emise de combustibilul iradiat, JAERI-JAPONIA lanseaza, in 1979, o varianta mult imbunatatita a programului ORIGEN. In plus fata de varianta originala noua varianta prezinta avantajul inlocuirii sectiunilor neutronice cu valori efective calculate de program.

In ORIGEN, sectiunile monogrup sunt obtinute prin ponderea sectiunilor in trei grupe, incluse in bibliotecile de date (sectiuni la 2200 m/s, sectiuni integrale de rezonanta, sectiuni mediate pe spectrul de fisiune) cu indicii spectrali (evaluati de utilizator si considerati constanti pe intervalele de iradiere) ce tin cont de fluxul (spectrul) neutronic.

Metoda matematica de calcul

Codul ORIGEN calculeaza concentratiile dependente de timp pentru un numar mare

de izotopi, care sunt generati simultan sau a caror concentratie scade in timp ca urmare a transmutatiilor neutronice, fisiunii, dezintegrarii radioactive sau alte procese fizice si/sau chimice. Calculele pot fi efectuate pentru combustibil iradiat in reactori nucleari, in unitati de depozitare sau transport, sau pentru procesarea chimica a elementelor combustibile scoase din reactorii nucleari.

Determinarea dependentei de timp a concentratiei radionuclizilor este bazata in primul rand pe rezolvarea ecuatiei:

Rata de Formare - Rata de Distrugere - Rata de Dezintegrare (2)

Se considera dezintegrarea radioactiva si captura neutronica (captura si fisiune) ca procese care apar in partea dreapta a ecuatiei (2). Rata de modificare a concentratiei pentru un nuclid particular "N", in termenii acestor fenomene, poate fi scrisa ca:

(3)

unde i=1, N si

= rata de producere a nuclidului Ni ca urmare a fisiunii tuturor nuclizilor Nj;

= rata de transmutatie in Ni ca urmare a capturii radiative a neutronului de catre N_i-1;

= rata de producere a nuclidului Ni ca urmare a dezintegrarii radioactive a

= rata de distrugere a Ni ca urmare a fisiunii;

= rata de distrugere a Ni ca urmare a tuturor formelor de captura

neutronica

= rata de dezintegrare radioactiva a nuclidului Ni.

Ecuatia (3) este scrisa pentru medii omogene in care fluxul neutronic este mediat pe spatiu si energie, sectiunile eficace mediate pe flux si reprezentand probabilitatile de interactie. In realitate, fluxul ca functie de spatiu, energie si timp este dependent de concentratiile nuclizilor, dar pentru un pas de timp dat, aceste presupuneri sunt necesare pentru a putea trata relatia (3) ca un sistem de ecuatii diferentiale liniare de ordinul I cu coeficientii constanti.

Modelele de rezolvare ale sistemului de ecuatii (3) sunt distincte, in functie de timpii de viata ai nuclizilor. Astfel, pentru nuclizii de viata lunga se foloseste metoda matricii exponentiale care consta in determinarea concentratiilor nuclizilor in orice moment de timp pe parcursul iradierii, prin evaluarea functiei exponentiale a matricii.

Relatia (2) poate fi scrisa matricial sub forma:

(4)

unde este vectorul concentratiilor pentru nuclizi si este matricea de tranzitie continand coeficientii ratelor de dezintegrare si absorbtie neutronica.

Solutia ecuatiei (4) este de forma:

(5)

unde este vectorul concentratiilor initiale. Analog cu dezvoltarea in serie a functiei exponentiale, matricea functiei exponentiale poate fi dezvoltata astfel incat ecuatia (5) devine:

(6)

Ecuatia (6) constituie metoda matricii exponentiale, care conduce la o solutie completa a problemei. Solutia ecuatiei (6) cere stocarea matricii de tranzitie deci alocarea unei cantitati mari de memorie. Pentru a evita aceasta cerere de stocare s-a dezvoltat o relatie de recurenta:

(7)

(8)

unde I este matricea unitate. Introducand relatia (7) in (8) se obtine:

(9)

Solutia pentru vectorul concentratiei nuclizilor asa cum este data in (9) necesita stocarea a doi vectori, si , in plus fata de valoarea curenta a solutiei.

Metoda matricii exponentiale se aplica pentru a obtine solutiile izotopilor de viata lunga ce satisfac criteriul ca norma matricii de tranzitie sa fie mai mica decat 2ln1000.

Pentru nuclizii de viata scurta se foloseste o forma generalizata a ecuatiilor Bateman. Procedeul consta in selectarea din matricea de tranzitie a tuturor precursorilor de viata scurta, cu care se formeaza un lant. Lantul se inchide atunci cand este intalnit un precursor de viata lunga al nuclidului respectiv. Lantul "i" este format si se aplica solutia Bateman a concentratiei nuclidului "i" al lantului, la momentul t:

(10)

unde d_i =-a_i,i

Primul termen al membrului drept este suficient de mic pentru a fi neglijat, astfel incat se calculeaza doar al doilea termen. Primul produs al ecuatiei (10) are semnificatie fizica, el reprezentand fractiunea de atomi ai izotopului k ce urmeaza o secventa particulara de dezintegrari si capturi neutronice. Daca acest produs este mai mic decat 10^-6, contributia nuclidului k si a precursorilor lui la concentratia nuclidului "i" sunt neglijate. Daca valoarea lui d_it este mica, atunci eroarea de calcul este mare.

Pentru astfel de conditii, dificultatile in aplicarea solutiilor Bateman, pentru valori mici ale lui d_it sunt evitate prin folosirea metodei matricii exponentiale. Cele doua metode se completeaza una pe cealalta. Astfel, daca intr-un lant de forma , A si C fiind nuclizi de viata lunga, iar B nuclid de viata scurta, matricea este reformulata de lantul caruia i se aplica metoda matricii exponentiale, iar B este determinat prin metoda ecuatiilor Bateman.

Cand doi izotopi au aceleasi constante de dezintegrare (d_i = d_j), suma din cel de-al doilea termen al membrului drept al ecuatiei (10) devine:

(11)

Aceasta expresie se aplica atunci cand doi nuclizi dintr-un lant au aceleasi elemente diagonale, sau cand apare un lant ciclic, caz in care nuclidul de interes este considerat propriul sau precursor.

Pentru a calcula concentratia unui nuclid de viata scurta ce se formeaza din unul de viata lunga, urmasul de viata scurta este presupus in echilibru secular cu precursorul de viata lunga, la sfarsitul oricarui interval de timp, adica:

(12)

Setul de ecuatii algebrice liniare se rezolva printr-o metoda iterativa Gauss-Seidel.

Coeficientii din ecuatia (12) au proprietatea ca toate elementele diagonale ale matricii sunt negative, iar cele nediagonale sunt pozitive.

Rezolvand fiecare ecuatie in raport cu necunoscuta si folosind valorile presupuse sau cele calculate anterior ale concentratiilor necunoscute, valoarea Ni la iteratia (k+1), este data de relatia:

(13)

Acest procedeu iterativ converge rapid, deoarece pentru nuclizii de viata scurta nu apar lanturi de dezintegrare.

2. Spectrul de neutroni datorat reactiilor ( , n)

Metoda de calcul a intensitatii sursei de neutroni, datorata reactiilor ( , n), ia in

considerare toate informatiile legate de spectrul neutronilor. Pentru evaluarea spectrului neutronilor emisi prin reactiile ( , n) se considera rata de reactie ( , n) pe unitatea de timp si unitatea de volum, data de:

(14)

unde:

E =energia particulei in LMS (Sistemul de Masa al Laboratorului)

=densitatea de nuclee tinta

=sectiunea totala a reactiei ( , n)

=fluxul scalar al particulelor

Pe baza ecuatiilor de conservare (impuls, energie) rezulta urmatoarea conexiune intre energia neutronului emis in LMS si energia particulei incidente:

(15)

unde:

(16)

=masele neutronului, particulei , nucleului tinta si, respectiv nucleului rezidual

=unghiul de imprastiere in CMS (Sistemul Centrului de Masa)

Q = energia de reactie a nucleului rezidual, avand expresia:

(17)

in care:

= asa-numita valoare Q a reactiei

=energia nivelului 1 al nucleului rezidual, prin ipoteza nucleul tinta fiind presupus in stare fundamentala.

Spectrul energetic al particulei se aproximeaza prin urmatoarea formula:

(18)

unde:      (19)

=numarul de particule emis de nuclidul actinid, pe unitatea de timp

=puterea de stopare si este aproximata prin (20)

=densitatea nuclidului j

=pierderea de energie pe unitatea de masa/arie.

Pe baza relatiilor de mai sus, numarul de neutroni emisi in interiorul grupului energetic i (), pe unitatea de volum si timp, se obtine din relatia:

(21)

Daca exprimam sectiunea diferentiala ( , n) printr-o dezvoltare in polinoame Legendre:

(22)

atunci, din ecuatiile (21), (22) rezulta:

(23)

unde:

In program, sectiunile diferentiale ale reactiilor ( , n) sunt stocate sub forma de coeficienti Legendre, f₁, in biblioteca de date ( , n). In aceasta biblioteca sunt inclusi: , iar pentru nivelele energetice nuclidului rezidual se considera pana la 40 de nivele de excitatie.

Structura energetica grupala consta din 200 grupe, cuprinse intre 14.9 MeV si 0.1 MeV, cu o largime constanta in letargie de 0.02 Energia particulei este calculata pentru 100 de puncte energetice, egal departate, in domeniul 10MeV-1MeV. Sectiunea diferentiala ( , n) prezinta o dependenta energetica complicata, ceea ce a condus la utilizarea a cel putin 100 de grupe energetice in programul de calcul. Daca se doreste o buna aproximatie a spectrului neutronilor se impune utilizarea unui numar mare de grupe energetice si un numar de nivele excitate, in nucleul rezidual mai mare decat Biblioteca pentru puterea de stopare contine date pentru 58 de materiale, acestea fiind citite intr-un subprogram si interpolate in functie de energie.

3. Spectrul de neutroni emisi din fisiuni spontane

Programul ORIGEN evalueaza distributia energetica a neutronilor proveniti din fisiuni spontane utilizand un spectru Maxwellian de tip ENDF/B, de forma:

unde T este dat de formula lui Terrell:

(25)

iar reprezinta numarul mediu de neutroni emisi pe fisiune, calculat dupa formula (1), in care A reprezinta numarul atomic al nuclidului din seria actinidelor.

Pe baza relatiilor de mai sus, numarul de neutroni emisi in grupul energetic i () se calculeaza dupa urmatoarea relatie:

(26)

unde , , (27)

cu observatia ca Si este normat la unitate.

4. Evaluarea caracteristicilor combustibilului iradiat

Pornind de la parametrii specifici ai combustibilului CANDU proaspat se pot obtine

compozitia izotopica, radioactivitatea, puterea termica si sursele de neutroni si de radiatii gama caracteristice pentru mai multe grade de ardere ale fasciculului de combustibil. Aceste rezultate se obtin utilizand module functionale NITAWL-II, XSDRNPM , COUPLE , ORIGEN si modulul de control SAS2H ale sistemului SCALE 4.4a, prin aplicarea unei proceduri speciale care permite obtinerea bibliotecilor de date specifice combustibilului CANDU (aceasta versiune SCALE nu contine biblioteci CANDU).

Modulul functional cel mai important pentru evaluarile prezentate in aceasta lucrare este ORIGEN-S, un cod de ardere care calculeaza concentratiile de radionuclizi dependente de timp si termenii sursa (de neutroni si radiatii gama) pentru un mare numar de izotopi care apar si dispar prin transmutatii nucleare, fisiune si dezintegrare radioactiva.

Sunt luate in considerare procesele de dezintegrare radioactiva si de absorbtie de neutroni, prin reactii de tip (n, ), (n, ), (n,p), (n,2n), (n,3n) si prin fisiune.

Bibliotecile cu date asociate codului sunt specifice reactorilor de tip LWR (Light Water Reactor), LMFBR (Liguid Metal Fast Breeder Reactor), MSBR ( Molten Salt Breeder Reactor) si HTGR (High Temperature Gas cooled Reactor).

Programul ORIGEN nu are o biblioteca specifica reactorului racit cu apa grea (tip CANDU), si in consecinta, sectiunile eficace pentru materialele specifice trebuie mediate pe fluxul real de neutroni, printr-o metoda descrisa in cele ce urmeaza.

Calculele incep din procesarea sectiunilor eficace pentru elementul de combustibil (celula unitate) si pentru reteaua de 37 elemente de combustibil din fasciculul CANDU (celula largita) cu ajutorul programelor NITAWL-II si XSDRNPM din SCALE. Apoi modulul COUPLE adapteaza sectiunile din biblioteca ORIGEN cu sectiunile mediate pe fluxul real de neutroni obtinute din outputul XSDRNPM. Astfel, se genereaza o biblioteca cu date riguros procesate pentru un fascicul de combustibil particular, cu o istorie de iradiere specifica.

4.1. Dependenta spectrala a sectiunii de trecere a neutronilor

Librariile de date ale ORIGEN-ului includ sectiunile de trecere pentru trei grupe de energii neutronice: sirul termic mai jos de 0.5 eV, o energie de rezonanta extinsa pana la 1MeV, si un nivel de energie rapida peste 1 MeV. Cand ORIGEN ruleaza ca un singur modul, utilizatorul specifica factorii THERM, RES si FAST. THERM este folosit pentru a ajusta sectiunea de trecere de 2200 m/s in libraria pentru spectrul neutronilor termici corespondenta unei valori cunoscute pentru temperatura moderatorului. RES si FAST sunt folosite pentru ponderea epitermica a sectiunii de trecere relativa in sectiunea de trecere termica in formarea unui grup de valori.

Printre parametrii de intrare ai sistemului modulelor SCALE, utilizatorul specifica o medie a temperaturii combustibilului pentru extinderea Doppler a sectiunii de trecere a combustibilului si a temperaturii moderatorului pentru a le folosi in selectarea termica a imprastierii neutronice. Aceste functii sunt interpretate in modulul NITAWL-II in pregatirea muncii cu libraria sectiunilor de trecere. Ulterior calculului fluxului in XSDRNPM, temperatura moderatorului este de asemenea folosita in modulul COUPLE pentru a calcula o valoare a THERM, urmand modelul lui Westcott:

,To=293,16 K (28)

O alta procedura pentru derivarea THERM poate fi aplicata in COUPLE cand utilizatorul specifica includerea unui material absorbant special 1/v in calcularea fluxului cu XSDRNPM. Valorile pentru RES si FAST sunt calculate ca:

(29)

(30)

In ecuatiile (29) si (30), este fluxul calculat in XSDRNPM. Termenul logaritmic din expresia pentru RES corespunde letargiei castigate peste gradul energiei de rezonanta.

Cantitatea 1.45 in definirea FAST este egala cu fractia spectrului neutronic peste 1 MeV. Aceasta apare aici pentru a corecta media initiala pentru a netezi sectiunile de trecere rapide peste intregul sir de energii.

Avand calculate THERM, RES si FAST, Couple combina iesirile XSDRNPM si acesti termeni, pentru a produce 3 grupe de constante, care sunt compatibile cu calculul ORIGEN a ratelor de reactie bazate pe fluxul termic total.

(31)

(32)

(33)

Aceste proceduri arata importanta relativa a trei niveluri de energie calculate cu XSDRNPM. In plus, procedura mentine capacitatea de tratare propriu-zisa a sectiunilor de trecere de 2200 m/s si media spectrului de fisiune a sectiunilor de trecere rapida din librariile ORIGEN. Aceasta capacitate este necesara pentru acei nuclizi care nu isi au sectiunea de trecere actualizata cu valorile calculate de XSDRNPM.

4.2. Vedere de ansamblu asupra modulelor SAS2H

Cinci coduri diferite plus mai multe rutine din biblioteca de subrutine SCALE sunt utilizate de catre modulul de control SAS2H pentru a produce sectiuni eficace dependente de timp (diagrama computationala prezentata in Figura 1.)

Functiile primare ale celor 5 module functionale, folosite de SAS2H sunt descrise mai jos:

BONAMI aplica metoda Bondarenko de autoecranare la rezonanta pentru nuclizi care au date Bondarenko incluse in sectiunile lor eficace.

NITAWL-III realizeaza corectiile de autoecranare la rezonanta Nordheim pentru nuclizi care au parametrii de rezonanta inclusi in cadrul sectiunilor lor eficace.

XSDRNPM realizeaza un calcul de transport cu coordonate discrete 1-D bazat pe diverse geometrii specifice cerute in datele oferite de SAS2H. Codul, asa cum este aplicat de SAS2H, are 3 functii

Prima din aceste trei functii, cu rolul de a produce sectiuni ponderate pe celule pentru calculele de consum ("depletion") a combustibilului, este de interes particular pentru lucrarea de fata.

COUPLE actualizeaza constantele de sectiune, incluse in biblioteca de date nucleare din ORIGEN-S, cu date din biblioteca de sectiuni ponderata pe celule produse de XSDRNPM. De asemenea, spectrul ponderat calculat cu XSDRNPM este folosit pentru a actualiza toti nuclizii din biblioteca ORIGEN-S care nu au fost specificati in analiza XSDRNPM.

ORIGEN-S realizeaza in acest caz, doar calculele pentru generarea si consumul nuclizilor pentru istoricul dat al combustibilului. De asemenea, codul poate calcula sursele gama si sursele de neutroni generate de ansamblul combustibilului.

Figura 1. Diagrama computationala pentru procedura (rutina) SAS2H de producere a bibliotecii de sectiuni eficace dependente de timp

4.3. Calculul parametrilor caracteristici pentru combustibilul iradiat

Pentru evaluarea parametrilor caracteristici unui fascicul de combustibil ars se ruleaza din nou ORIGEN cu aceleasi date de intrare, exceptand cei 203 izotopi "urma". Calculul se efectueaza pentru mai multe cicluri de ardere, cu o putere pe fascicul constanta (MW) pe fiecare interval de timp.

Rezultatele privind parametrii caracteristici unui fascicul de combustibil iradiat tip CANDU sunt prezentate sub forma de tabele, dupa cum urmeaza:

-concentratia de elemente usoare ( produsi de activare) per fascicul in functie de timpul de racire,

-activitatea produsilor de activare per fascicul in functie de timpul de racire,

-puterea termica (caldura de dezintegrare) per fascicul data de produsii de activare in functie de timpul de racire,

-puterea termica per fascicul datorata radiatiei gama emisa de produsii de activare in functie de timpul de racire,

-concentratia de actinide per fascicul in functie de timpul de racire,

-activitatea actinidelor per fascicul in functie de timpul de racire,

-puterea termica per fascicul datorata actinidelor in functie de timpul de racire,

- puterea termica per fascicul datorata radiatiei gama emisa de actinide in functie de timpul de racire,

-concentratia de produsi de fisiune per fascicul in functie de timpul de racire,

-activitatea produsilor de fisiune per fascicul in functie de timpul de racire,

-puterea termica per fascicul datorata produsilor de fisiune in functie de timpul de racire,

- puterea termica per fascicul datorata radiatiei gama emisa de produsii de fisiune in functie de timpul de racire,

-spectrul gama datorat elementelor usoare per fascicul (in fotoni si in MeV/Ws),

-spectrul gamma pe grupe de energie pentru produsii de fisiune,

-spectrul gamma pentru actinide per fascicul,

-intensitatea sursei de neutroni din reactii ( ,n) per fascicul functie de timpul de racire,

- intensitatea sursei de neutroni din fisiuni spontane per fascicul functie de timpul de racire,

- spectrul de neutroni din reactia ( ,n) per fascicul functie de timpul de racire,

- spectrul de neutroni din fisiuni spontane per fascicul functie de timpul de racire,

-spectrul total de neutroni per fascicul functie de timpul de racire pe 27 grupe de energie,

-spectrul total gamma per fascicul functie de timpul de racire pe 18 grupe de energie.

4.4. Inventarul de radionuclizi in combustibilul ars

Compozitia izotopica a combustibilului ars depinde de tipul de combustibil, de conditiile de iradiere si timpul de calmare.

Combustibilul ars contine produsi de fisiune, actinide si produsi de activare. Produsii de fisiune se formeaza fie direct in timpul fisiunii, fie indirect in urma dezintegrarii radioactive sau a capturii neutronice de catre un izotop format direct prin fisiune.

a)      Produsii de fisiune

Dupa cum se stie, in procesul de fisiune, nucleul fisionabil U-235 absoarbe un neutron, iar nucleul instabil rezultat se descompune in doua fragmente de mase aproximativ egale (produsi de fisiune primari).

Cea mai mare parte a produsilor de fisiune primari sunt radioactivi si se dezintegreaza cu diferite rate, emitand particule beta si radiatii gamma, formand alte elemente care in general sunt tot radioactive.

Cantitatea din fiecare izotop depinde de nucleul care sufera fisiunea. Reactorii CANDU, cu uraniu natural, au initial ca principal nucleu fisionabil U-23 Totusi, aproape de sfarsitul perioadei de iradiere, exista suficient Pu-239 in combustibil pentru a aduce o contributie insemnata la procesul de fisiune. Produsii de fisiune rezultati din fisiunea Pu-239 nu difera semnificativ de cei proveniti din fisiunea U-23

b)      Actinidele

Actinidele reprezinta toti izotopii de dupa actiniu (inclusiv Ac avand numarul atomic

89) din tabelul periodic al elementelor, toate elementele grele aflate initial in combustibil, precum si izotopii produsi din acestea printr-o reactie de captura neutronica si prin dezintegrare radioactiva. De fapt, ORIGEN afiseaza in lista actinidelor izotopi cu Z> 80.

Actinidele prezinta o mare importanta la stocarea intermediara si finala a combustibilului ars. Actinidele sunt in general instabile, fiind emitatori alfa si constituind principala componenta a radioactivitatii si a puterii termice a combustibilului pe termen lung.

Odata ce fasciculele de combustibil au fost descarcate din reactor, cea mai mare parte a radioactivitatii provine din dezintegrarea produsilor de fisiune, urmand ca pe termen lung, activitatea combustibilului ars sa provina doar din dezintegrarea actinidelor. Prin absorbtia unui neutron, nucleele fisionabile pot emite radiatii gama (procesul de captura radiativa), in loc sa produca fisiunea.

Sectiunile microscopice pentru neutronii termici ale principalelor nuclee fisionabile pentru cele doua procese sunt prezentate in tabelul 1 in calculele din aceasta lucrare s-au utilizat sectiunile eficace mediate pe spectrul neutronic caracteristic unui reactor de tip CANDU.

Tabelul 1. Sectiunile microscopice pentru neutroni termici

ale unor nuclee fisionabile

Procesele de captura radiativa produc nuclee mai grele care la randul lor genereaza alte nuclee si mai grele prin absorbtia ulterioara de neutroni. Acest fenomen face ca in lista actinidelor prezente in combustibilul ars sa apara, pe termen lung, izotopi grei (si fisionabili) care nu au existat in combustibilul proaspat.

Nucleele transuraniene produse prin aceste procese formeaza patru serii de dezintegrare radioactiva (figurile 2-5).

c)      Produsii de activare

Combustibilul UO₂ contine impuritati care pot absorbi neutroni, conducand la formarea unor radionuclizi.

De asemenea, teaca si structurile fasciculului de combustibil care sunt facute din aliaj de zirconiu, contin elemente de aliere si unele impuritati. Acestea la randul lor conduc la aparitia unor produsi de activare. Produsii de activare au o contributie importanta in prima perioada dupa descarcarea din zona activa, la radioactivitatea si puterea termica produsa in combustibilul ars. Pe termen lung, acestia se dezintegreaza aproape in totalitate; singurii izotopi produsi de activare care mai prezinta importanta in combustibilul CANDU dupa aproximativ 10000 de ani sunt C-14, Ni-59, Zr-93, Nb-93m si Nb-94, ajungand ca la 1 milion de ani sa mai fie activi Zr-93 si Nb-93m.

4. Eliberarea gazelor de fisiune din combustibilul ars

Cunoasterea inventarului de gaze de fisiune in combustibilul ars, a cantitatii si compozitiei volumului liber de gaz de fisiune, a mecanismului si a ratelor de eliberare, este

Figura 2. Seria de dezintegrare radioactiva a U-235

Figura 3. Seria de dezintegrare radioactiva a U-238

Fig. 4. Seria de dezintegrare radioactiva a Th-232

Fig. Seria de dezintegrare radioactiva a Np-237

importanta in proiectarea si functionarea sistemelor de manipulare, transport si depozitare precum si in evaluarile de securitate si de mediu necesare conceptului de depozitare a combustibilului ars.

Din rezultatele ORIGEN referitoare la cantitatile de produsi de fisiune continute in combustibilul ars, se constata ca aproximativ 90% din acestia sunt metale de tranzitie, metale din grupa pamanturilor rare si a alcalinelor pamantoase, iar restul este constituit din gaze nobile (Xenon, Kripton, etc.) si produsi de fisiune volatili (Iod, Cesiu, etc.). Aproximativ 99% din gazul de fisiune este constituit din Xenon si Kripton. Desi tritiul este produs in cantitati mici in combustibil, el contribuie semnificativ la activitatea totala a gazului de fisiune. Singurii constituenti instabili ai principalilor izotopi de viata lunga din gazul de fisiune sunt Kr-85 (T_1/2=10,74 ani) si H-3 (T_1/2=12,33 ani), ambii radionuclizi fiind beta activi. Acestia se mai gasesc in combustibilul ars la 100 de ani de la descarcare si ar putea reprezenta o problema de contaminare radioactiva a atmosferei, in timpul manipularii sau prelucrarii in vederea depozitarii finale, daca integritatea tecii combustibilului este periclitata.

Gazul de fisiune contine de asemenea Xe-135, un izotop de viata scurta (T_1/2=9,16 h), care are o sectiune de captura a neutronilor foarte mare (2,65 E+06 b), tranformandu-se in izotopul stabil Xe-136. Izotopul Xe-135 se dezintegreaza rapid in produsul solid Cs-135 (T_1/2=2,3 E+06 ani). Dupa 1000 de ani de dezintegrare, aceste gaze nu se mai gasesc in combustibilul ars. La sfarsitul perioadei de iradiere a combustibilului in reactor, contributia Pu-239 la procesul de fisiune este de circa 50%. In consecinta, Pu-239 produce de asemenea gaze de fisiune, care sunt in general aceleasi cu cele ce provin din fisiunea U-23

Factorii care influenteaza eliberarea gazelor de fisiune sunt urmatorii:

- tipul de combustibil (care influenteaza rata de fisiune),

- structura interna a pastilelor de UO₂

- gradul de ardere a combustibilului,

- puterea dezvoltata pe fascicul,

- efectele locale de temperatura.

Temperatura combustibilului este parametrul dominant care afecteaza migrarea gazelor de fisiune, prin influenta puternica pe care o are asupra coeficientului de difuzie gaz-atom.

In conditii normale de exploatare a reactorilor CANDU, dupa o perioada de functionare la putere ridicata, exista un inventar liber al gazelor de fisiune acumulate sub teaca, datorita fisurilor in combustibil provocate de gradientii de temperatura aparuti in mod normal in urma variatiilor de putere.

4.6. Radiatiile emise de combustibilul ars

Radiatiile emise de fasciculele de combustibil ars de tip CANDU sunt importante la proiectarea ecranelor de protectie biologica necesare instalatiilor de manipulare, transport, stocare intermediara si depozitare finala a combustibilului ars. Totodata procesul de dezintegrare a radionuclizilor si de emitere de radiatii din combustibilul ars determina degajarea de caldura in materialul acestuia.

Cu ajutorul programului de calcul ORIGEN se obtin rezultate privind activitatea si puterea termica a fasciculelor de combustibil ars, in functie de timp, pentru diferite grade de ardere. Combustibilul ars emite radiatii X, si neutroni. Sursa de radiatii alfa in combustibilul ars o constituie actinidele. Desi contributia activitatii alfa la activitatea totala nu este semnificativa, radiatia este importanta pentru producerea de neutroni ce apar prin reactii de tip ( ,n). Emisia de radiatii beta este caracteristica majoritarii radionuclizilor continuti in combustibil. Produsii de fisiune instabili reprezinta sursa principala de emisii gamma in combustibilul ars. Actinidele, ca si produsii de activare, sunt de asemenea surse de radiatii X si gamma, dar mai putin intense si de energie mai mica decat produsii de fisiune.

Emisiile de neutroni din combustibilul ars apar din fisiunile spontane ale nuclizilor de U-238, Cm-242, 244, 246 si Pu-238, 240, 242 precum si din reactiile de tip ( ,n) in care particulele alfa de mare energie emise de actinide reactioneaza cu elementele usoare (in special oxigenul) pentru a produce neutroni.

4.7. Puterea termica a combustibilului ars

Puterea termica (caldura) a combustibilului iradiat rezulta din energia eliberata prin dezintegrarea radionuclizilor produsi prin fisiune sau prin activare cu neutroni. Pentru primii 100 de ani dupa descarcarea combustibilului din reactor, puterea termica este generata in principal de produsii de fisiune. Dupa aceasta perioada puterea termica descreste rapid ramanand predominanta dezintegrarea actinidelor. Luarea in considerare a caldurii de dezintegrare este absolut necesara la proiectarea sistemelor de manipulare, transport si la depozitarea finala a combustibilului ars.