Producerea si caile de emisie ale H-3 si C-14 in reactorii de tip CANDU

Producerea si caile de emisie ale H-3 si C-14 in reactorii de tip CANDU

Producerea C-14 din cauze naturale

In atmosfera inalta, datorita reactiilor induse de razele cosmice si a neutronilor de mare energie se produce C-14 conform reactiei ¹⁴N(n,p)¹⁴C. Cantitatea anuala de C-14 produsa prin acest mecanism este estimata a fi de 1,4 10⁶GBq (3,8 10⁴ Ci), ceea ce conduce la un inventar global de 1,410⁸ GBq (3,810⁶ Ci) pentru intreaga atmosfera. Se apreciaza ca in oceanele si marile de pe pamant exista o cantitate mult mai mare de C-14, de cca. 1,010¹⁰ GBq, datorita schimbului permanent de carbon, care se realizeaza intre apa si atmosfera.

Tritiul este produs in mod natural, ca urmare a unor reactii nucleare datorate interactiei razelor cosmice de mare energie, cu atomii de oxigen si azot din atmosfera inalta. Aceste procese produc cea mai mare parte a tritiului de origine naturala. Cantitatea cea mai mare de tritiu produs anual din cauze naturale se estimeaza a fi de 1,4810⁸GBq/an, ceea ce conduce la un inventar global de 2,5910⁹ GBq.

Aceste valori globale constituie fondul natural pentru C-14 si pentru H-3.

Producerea C-14 in reactorii nucleari

In reactorii nucleari se produc prin fisiune diferiti radioizotopi in interiorul combustibilului nuclear sau prin activarea materialelor din structura reactorului. Pierderea acestor radioizotopi din combustibilul iradiat, ca si din sistemele auxiliare ale acestuia, genereaza o intreaga varietate de deseuri radioactive solide, lichide si gazoase. Desi, din faza de proiectare, se iau masuri ca pierderile de radioizotopi sa fie minime, exista multiple cai prin care cantitati mici de radionuclizi sunt eliberate din sistemele reactorului, contaminand diferiti efluenti. ^C-14 constituie unul din acesti radionuclizi.

C-14 se poate produce intr-un reactor nuclear prin urmatoarele reactii principale:

N(n,p)¹⁴C, reactie ce are o mare sectiune de captura a neutronilor termici (σ=1,82 barn)

O(n,α)¹⁴C cu sectiune mare de captura a neutronilor termici (σ=0,24 barn)

C (n,γ)¹⁴C cu sectiune de captura mica a neutronilor termici (σ= 0,9·10^-3 barn)

N(n,d)¹⁴C cu sectiune de captura foarte mica a neutronilor termici (σ= 2,5·10^-7 barn)

O(n,³He)¹⁴C cu sectiune de captura foarte mica pentru neutronii termici (σ= 5·10^-8 barn)

In general, C-14 este produs in centralele nucleare prin reactia ¹⁴N(n,p)¹⁴C prin captura neutronilor termici de catre azotul din combustibil prezent ca impuritate, din moderator si din agentul de racire si prin reactia ¹⁷O(n,α)¹⁴C prin captura neutronilor termici de catre oxigenul existent in combustibil sub forma de oxid, a oxigenului din moderator si din agentul de racire.

Atomii substrat pentru principalele 2 reactii de captura a neutronilor termici (azotul si oxigenul) se afla in combustibil in elementele de structura ale reactorului, precum si in moderator si agentul primar de racire. De aceea, C-14 produs intr-o centrala nucleara, poate fi deversat direct in mediu, prin intermediul agentului de racire sau a moderatorului, sub forma gazoasa, si, in cantitati mai mici, ca saruri dizolvate. C-14 produs in interiorul combustibilului va fi evacuat in mediu in urma reprocesarii combustibilului. Cantitatea de C-14 produsa in reactor depinde de tipul reactorului, de gradul de imbogatire a combustibilului, de masa moderatorului si a fluidului de racire. Viteza de producere a C-14 poate fi calculata prin ecuatia (4.1):

_(4.1)

unde:

A - activitatea produsa [Bq];

f - abundenta izotopica a elementului tinta;

L - numarul lui Avogadro (6,02310²³ mol^-1);

- sectiunea de captura a neutronilor termici [barn];

- fluxul de neutroni termici [ncm^-2s^-1];

-constanta de dezintegrare    a C-14 ( ) [s^-1];

t_i - timpul de iradiere [s];

N - numarul de atomi tinta;

m - masa elementului tinta [g];

M - greutatea atomica a elementului tinta [gmol^-1].

Vitezele tipice de producere a C-14 pentru diferite tipuri de reactori nucleari, sunt redate in tabelul 4.2.1 .

Tabel 4.2.1 Vitezele calculate pentru producerea C-14, pentru diferite tipuri de reactori [GBqGW_(e)^-1a^-1]

Sunt putine date publicate asupra producerii si emisiei in mediu a C-14 datorita functionarii reactorilor nucleari. Cu toate acestea, se stie ca reactori cu apa usoara (LWR) produc C-14 mai ales in moderator si in sistemul principal de transport al caldurii; de aceea, se presupune ca intreaga cantitate de C-14 ajunge in mediu. In reactorii cu apa grea (HWR), mai mult de jumatate din C-14 se produce in moderator si in sistemul principal de transport al caldurii si este retinut de sistemul de purificare al apei grele, cu ajutorul rasinilor schimbatoare de ioni.

In tabelul nr.2.2 sunt prezentate vitezele de evacuare a C-14 pentru diferite tipuri de reactori.

Tabel 4.2.2 Vitezele de evacuare anuala a C-14 pentru diferite tipuri de reactori, in cazul absentei si a reprocesarii, in anul 1998

Majoritatea C-14 evacuat se gaseste sub forma de aerosoli radioactivi si numai o mica parte este evacuata sub forma de lichide radioactive. Toate tipurile de reactori, cu exceptia reactorilor de tip PWR, emit C-14 sub forma de CO₂ si restul sub forma de hidrocarburi. Pentru reactorii de tip CANDU, cca 80% din C-14 se evacueaza sub forma de CO₂, iar restul de 20% sub forma de hidrocarburi.

In schimb, din reactorii de tip PWR, evacuarea se face, in principal, sub forma de hidrocarburi (CH₄,     75-90%) si restul sub forma de CO₂.

Formele chimice sub care se evacueaza C-14 variaza de la un reactor la altul, chiar daca sunt de acelasi tip. In tabelul 4.2.3 se prezinta aceasta variatie.

Tabel 4.2.3 Compararea formelor chimice sub care se evacueaza C-14 sub forma de aerosoli radioactivi, pentru principalele tipuri de reactori

Aceste variatii, chiar in interiorul aceluiasi tip de reactor, sunt datorate procentului variat de azot in moderator si in fluidul de racire.

O cantitate mare de C-14 se produce in otelul inox din structura reactorului si ea va ramane in interiorul acestuia si dupa dezafectarea reactorului. Totusi, o mica parte din C-14 va trece in apaa din moderator si in apa din sistemul primar de racire, totul depinzand de proprietatile chimice ale apei din aceste doua sisteme.

Sursele de producere si evacuare in mediu a C-14, la reactorul de tip HWR-CANDU

In reactorul de tip CANDU, C-14 este produs in 4 sisteme ale reactorului:

Sistemul moderator pentru neutroni

Sistemul de transport al caldurii

Elemente combustibile

Sistemul inelar cu gaz inert

In general, producerea de C-14 in reactorii de tip HWR este mult mai mare decat in reactorii de tip LWR din cauza cantitatii mari de apa grea, care contine O-17.

In tabelul 4.3.1 este prezentata cantitatea de C-14 produsa de catre un reactor CANDU tipic de 600MW_(e), din care se observa ca ponderea apartine moderatorului.

Tabel 4.3.1. Producerea de C-14 [GBq/GW_(e)an], intr-un reactor CANDU de 600 MW_(e),

Distributia C-14 produs intr-un reactor CANDU, intre diferitele sisteme este prezentata in tabelul 4.3.2.

Tabel 4.3.2. Distributia estimata pentru producerea C-14 in sistemele reactorului CANDU standard de 600 MW(e).

Din tabel 4.3.2 se observa ca emisia de C-14 in atmosfera provine de la moderator, cu o pondere de 3,77% si de la sistemul inelar de gaz, cu o pondere de 0,13% din totalul C-14 emis.

Este foarte important de retinut ca retinerea C-14 pe filtrele cu schimbatori de ioni este foarte mare, cca. 92,73% din totalul de C-14 produs in reactor. Aceste rasini schimbatoare de ioni sunt stocate temporar in bazinele existente in cladirea serviciilor din incinta reactorului, pentru ca apoi sa fie tratate in vederea depozitarii finale. Rasinile schimbatoare de ioni din filtrele de purificare a moderatorului, au activitati specifice de C-14, ce variaza intre 1,7 si 7,9 TBq/m³. Rasinile schimbatoare de ioni din filtrele de purificare a sistemului de transport al caldurii au activitati specifice de C-14, ce variaza intre 0,01 si 0,2 TBq/m³. Din cauza diferentei foarte mari intre activitatile specifice pentru rasinile schimbatoare de ioni, folosite la purificarea moderatorului si a sistemului de transport al caldurii, cele doua tipuri de schimbatori de ioni se stocheaza separat.

Pentru managementul C-14 produs in reactorul CANDU este foarte important sa se cunoasca pierderile de C-14 sub forma de aerosoli. Date publicate pentru aceste pierderi sunt putine si se refera doar la doua reactoare de 600 MW(e), cel de la Point Lepreau si cel de la Gentilly 2.

In tabelul 4.3.3 sunt prezentate pierderile anuale de C-14 sub forma de aerosoli, exprimate in GBq/an, de la doua reactoare CANDU de 600 MW(e).

Tabel 4.3.3. Pierderile anuale sub forma de aerosoli (exprimate in GBq/an), de la reactorul Point Lepreau si de la reactorul Gentilly 2, de 600 MW(e)

Producerea tritiului din cauze naturale

Tritiul se produce continuu din cauze naturale, prin interactia razelor cosmice de mare energie, cu oxigenul si azotul din atmosfera inalta a Pamantului. Aceste procese produc cea mai mare parte din tritiul natural. Tritiul produs astfel, se oxideaza si coboara pe pamant, sub forma de apa tritiata. Viteza estimata pentru producerea tritiului din cauze naturale este de 1,4810⁸ GBq.

Experientele naturale in atmosfera, efectuate in perioada 1945 1 975, au adaugat o cantitate de tritiu in medie de cca 2,9610¹¹ GBq, din care, o parte s-a dezintegrat, ramanand un inventar de cca 1,8510¹⁰ GBq, care se adauga la inventarul de tritiu produs din cauze naturale.

Cea mai mare parte din inventarul global de tritiu, se afla in apa oceanelor si marilor Pamantului.

Producerea    tritiului in reactorii moderni

Intr-un reactor nuclear, producerea tritului are loc atat in combustibilul supus fluxului de neutroni prin fisiune ternara, cat si in moderator si sistemul de transport al caldurii. Cantitatea de tritiu generata in combustibil este de acelasi ordin de marime, atat pentru reactorii cu apa usoara, LWR, cat si pentru reactorii cu apa grea, HWR. Intr-un reactor CANDU, cea mai mare sursa de tritiu este apa grea din moderator si din sistemul de transport al caldurii. Tritiul este produs in apa grea, prin reactia de captura neutronica de catre deuteriu, conform reactiei ²H(n, )³H. Aceasta reactie se produce atat in moderator, cat si in sistemul de transport al caldurii. Masa de apa grea in zonele de flux mare de neutroni din canalele de combustibil este mica, in comparatie cu masa de apa grea din moderator.

In plus, fluxul de neutroni termici din canalele de combustibil este putin mai mic decat cel din moderator. Drept rezultat, viteza de formare a tritiului este mult mai mare in moderator, decat in interiorul sistemului de transport al caldurii.

In teorie, tritiul se poate produce si prin reconversia ³He, dar experimentele efectuate la centrala nucleara canadiana Bruce, au aratat ca aceasta reactie este nereprezentativa, din cauza timpului necesar prea lung.

In tabelul 4.5.1 se prezinta reactiile prin care se poate produce tritiul.

Tabelul 4.5.1. Reactiile de producere a tritiului in apa grea supusa fluxului de neutroni

In reactorul CANDU, volumul cel mai mare de apa grea este continut de vasul Calandria (moderatorul) si aproape 90% din acest volum de apa grea este supus unui flux puternic de neutroni.

In contrast cu aceasta situatie, numai 5% din volumul total de transport al caldurii este supus unui flux puternic de neutroni din zona activa. Drept rezultat, moderatorul este responsabil pentru aproximativ 97% din cantitatea totala de tritiu produs in reactorul CANDU.

Viteza de producere a tritiului depinde de timpul de functionare al reactorului. Astfel, factori de capacitate mari conduc la concentratii mari de tritiu.

Activitatea tritiului produs in moderator si in sistemul de transport al caldurii, poate fi calculata ca o functie de timpul de operare al reactorului, presupunand ca nu exista un proces de amestecare a apei grele din cele doua sisteme si ca nu se aplica un program de detritiere a apei grele. Cu aceste doua conditii indeplinite, activitatea specifica a tritiului este calculata cu     ecuatia:

_(4.2)

unde:

A_T    - activitatea tritiului la momentul t [Bq/kg]

A₀     - activitatea initiala a tritiului [Bq/kg]

- constanta de dezintegrare a tritiului [sec^-1]

L    - viteza de pierdere a apei grele din sisteme (care este aceeasi cu viteza de completare a apei grele pierdute) [kg/sec]

M - masa totala de apa grea din sistem [kg]

N_r - concentratia tritiului in apa grea, folosita la completarea apei grele pierdute [atomi ³H/kg]

R - viteza de producere a tritiului prin captura neutronica (CN_D K) [atomi ³H/kgs]

C - fractiunea de apa grea existenta in zona activa

N_D - concentratia deuteriului in apa grea din moderator si din sistemul primar de transport al caldurii [atomi ²H/kg]

- fluxul de neutroni termici [n/cm²s]

- sectiunea eficace de captura a unui neutron termic de catre deuteriu [cm²]

K - factorul de capacitate pentru reactor

t - timpul de lucru al reactorului [s]

Cativa dintre parametrii de mai sus depind nemijlocit de proiectul reactorului si de strategia de operare a acestuia. Pentru tipul CANDU-600, capacitatea medie de operare este de aproximativ 84%. In tabelul 4.5.2 se prezinta valorile tipice care se iau in calcul, pentru determinarea activitatii tritiului, A_T.

Tabel 4.5.2. Valorile parametrilor utilizati la calculul producerii tritiului intr-un reactor CANDU-600

(a) Se presupune ca nu se recupereaza apa grea pierduta pentru a fi refolosita. Pierderea nerecuperabila pentru moderator este completata cu apa grea din sistemul de transport primar al caldurii, iar pierderea nerecuperabila pentru sistemul de transport al caldurii este completata cu apa grea noua. Pierderea totala de apa grea este apreciata la 0,6 kg/h, din care 0,2 kg/h este pierderea pentru moderator;

(b) Pierderea nerecuperabila de apa grea din sistemul primar de transport al caldurii, este facuta cu apa grea noua, in timp ce pierderea nerecuperabila de apa grea din moderator este facuta cu apa grea din sistemul primar de transport al caldurii. Pentru moderator, in aceste conditii, , unde este activitatea tritiului la saturatie, in sistemul primar de transport al caldurii;

(c) Se presupune ca fluxul mediu de neutroni termici din sistemul primar de transport al caldurii este de 1,23510¹⁴ n/cm² s si de 1,8910¹⁵ n/cm² s in moderator, la puterea maxima a reactorului.

Considerand ecuatia pentru calculul si valorile numerice ale parametrilor redate in tabel 4.5.2, se obtin urmatoarele ecuatii simplificate:

GBq/kg in sistemul primar de transport al caldurii si

GBq/kg in moderator.

In figura 4.5.1 este prezentat efectul acumularii tritiului asupra detectiei nivelului de pierdere calculata, folosind ecuatiile simplificate pentru , conform cu valorile parametrilor din tabelul 4.5.2.

Figura 4.5.1. Nivelele de pierderi pentru tritiu si apa grea

Din cauza faptului ca procesul de acumulare a tritiului in sistemul de transport al caldurii si in moderator este aproape exponential, detectia tritiului in cele doua sisteme are aceeasi forma. Drept rezultat, se observa ca activitatea detectata pentru tritiul pierdut din sistemul de transport al caldurii, odata cu apa grea pierduta, creste de aproape 9 ori, intre primul si al 40-lea an de functionare, iar pentru moderator, cresterea de activitate este de 15 ori.

Determinarile concentratiei tritiului din apa grea din moderator si din sistemul primar de transport al caldurii, au dus la concluzia ca, intre cele doua siruri de valori exista o stransa corelatie. In figura 4.5.2 se prezinta corelatia dintre nivele de tritiu masurate in moderator si in sistemul principal de transport al caldurii, stabilita pentru 3 centrale canadiene: Gentilly 2, Point Lepreau si Wolsong 1.

Figura 4.5.2. Corelatia dintre concentratia tritiului din moderator si sistemul de transport al caldurii.

Pierderile de apa din reactor depind de varsta si modul de constructie al reactorului. Astfel, in AECL 11654 se concluzioneaza ca pierderea de apa grea de la Wolsong 1 este comparabila cu aceea de la Point Lepreau si putin mai mica decat cea de la Gentilly 2. Pierderile de apa grea sub forma de aerosoli de la Wolsong 1 sunt mai mari decat la Point Lepreau, iar aceasta forma de pierdere (sub forma de aerosoli) este dominanta pentru toate centralele. In tabelul 4.5.3 sunt prezentate pierderile procentuale de apa grea din moderator.

Tabel 4.5.3. Contributia moderatorului la pierderile de apa grea

Din cauza concentratiei tritiului mult mai mare in moderator, contributia moderatorului la pierderea tritiului este mult mai mare in comparatie cu sistemul principal de transport al caldurii. In tabelul 4.5.4 se exemplifica aceasta concluzie, prezentand pierderile de tritiu sub forma de aerosoli, datorita moderatorului.

Tabel 4.5.4. Contributia moderatorului la emisiile tritului sub forma de aerosoli

In documentele publicate de AIEA-Viena, se apreciaza ca moderatorul continand apa grea este responsabil de producerea a aproximativ 8,910⁷ GBq/GW_(e)an, de tritiu. In reactorul tip CANDU 600, tritiul produs in urma reactiei de captura a neutronilor termici ²H(n, γ)³H se gaseste in cea mai mare parte in moderator, in raport cu sistemul de transport al caldurii. Producerea tritiului, mai ales in moderator, conduce la atingerea unui nivel inalt de concentratie, de 3640 GBq/kg, dupa 40 ani, in timp ce, in sistemul primar de transport al caldurii, concentratia tritiului este de numai 816 GBq/kg pentru acelasi timp de operare, de 40 ani si un factor de capacitate considerat de 90%. Pierderea de apa grea din moderator si din sistemul primar de transport al caldurii conduce la evacuarea de tritiu din cladirea reactorului, in mediu. In general, cea mai mare parte din apa grea pierduta este recuperata din motive economice si radiologice, astfel ca emisiile de tritiu in mediu sunt mentinute la nivele scazute.

De asemenea, o parte din apa grea din sistemul primar de transport al caldurii, este retrasa si trimisa la instalatia de detritiere, si apoi este refolosita in cele doua sisteme. Determinari efectuate pe perioade mari de timp pentru reactorii CANDU 600 MW(e) au condus la o valoare medie pentru pierderea de tritiu sub forma de aerosoli de 2,6810⁵ GBq/an si la o valoare medie a pierderii de tritiu sub forma lichida, de 1,8510⁵ GBq/an.

Categorii de deseuri radioactive produse de functionarea normala a reactorului CANDU, care contin C-14 si H-3

In general, se genereaza urmatoarele tipuri de deseuri radioactive care contin C-14 si tritiu, intr-un reactor CANDU-600 MW(e) in functionare normala:

a      lichide provenite de la sistemul principal de transport al caldurii si moderator;

b      rasini schimbatoare de ioni uzate;

c      filtre uzate;

d     deseuri solide sub forma de hartie, imbracaminte de protectie, carpe, etc ;

e      deseuri radioactive gazoase evacuate prin ventilatia generala;

f       condensul de ventilare a camerelor reactorului;

g      site moleculare.