Radioactivitatea deseurilor solide stocate la DIDR, CNE PROD - Cernavoda

Radioactivitatea deseurilor solide stocate la DIDR, CNE PROD - Cernavoda

Fiecare pachet sau container cu deseuri este masurat cu un dozimetru, determinandu-se debitul dozei individuale la contact. In functie de valoarea debitului dozei la contact, deseurile radioactive produse la CNE PROD Cernavoda sunt clasificate in trei grupe: T1, T2, T3, conform sistemului propriu de clasificare interna, grupe care au semnificatiile:

T₁: deseuri de joasa activitate cu debitul dozei la contact sub 2 mSv/h

T₂: deseuri de medie activitate, avand debitul dozei la contact cuprins intre 2 mSv/h si 125 mSv/h

T₃: deseuri de medie activitate, avand debitul dozei la contact mai mare de 125 mSv/h

In perioada cuprinsa intre 1996 si 2005 nu au fost produse deseuri solide de tipul T₃, iar volumul deseurilor solide de tipul T₂ este de aproape 2 m³ din total. Restul deseurilor solide produse se incadreaza in tipul T₁.

Deseurile solide de tipul T₂ sunt deseuri solide compactabile si filtre din sistemul de purificare, asa cum reiese din Tabelul Nr. 2.

Tabelul Nr.2. Cantitatile de deseuri solide de tipul T2 produse de CNE PROD Cernavoda in perioada 1996 - 2005

Asadar, pentru o perioada de 10 ani, intre 1996 si 2006, au fost produse deseuri solide care pot fi privite ca fiind de tipul T2, in volum total de 1,91 m³, in care intra deseuri compactabile din cladirea reactorului si filtre din sistemul de purificare. Restul deseurilor solide produse se incadreaza la tipul T₁, cu un volum total de 207 m³. Din comparatia celor doua volume rezulta ca in perioada amintita numai 1% din totalul deseurilor produse sunt de tipul T₂.

In ceea ce priveste deseurile solide de tipul T₁, majoritatea nu depasesc debitul de doza de 100 μSv/h, aceasta insa numai pana in anul 2002. Incepand cu anul 2002, deseurile solide au fost sortate in functie de sursa de provenienta (Cladirea Reactorului si Cladirea Serviciilor), ceea ce a condus la un numar foarte mare de butoaie ce contin deseuri solide din Cladirea Serviciilor si care au debitul de doza cuprins intre 3 μSv/h si 10 μSv/h, si un numar mic de butoaie ce contin deseurile solide din Cladirea Reactorului, pentru care debitul dozei este mai mare.

Radionuclizii din deseurile slab si mediu active produse la CNE PROD Cernavoda

Radionuclizii masurati in deseurile solide produse la CNE PROD Cernavoda

In luna decembrie 2002 si luna ianuarie 2003 s-au masurat prin spectrometrie γ multicanal 450 butoaie ce contin deseurile radioactive solide, compactabile si necompactabile, stocate la DIDR in perioada 04.10.1996 si 22.04.2002.

Masuratorile spectrometrice au pus in evidenta existenta radionuclizilor: Co-60 (T_1/2 = 5,27 ani), Nb-95 (T_1/2 =35,1 zile) care este in echilibru cu Zr-95 (T_1/2 = 64,02 zile), Cs-134 (T_1/2 = 2,06 ani) si Cs-137 (T_1/2 = 30 ani). Radionucilizii Nb-95, Zr-95 si Cs-134 s-au determinat numai in butoaiele ce contin deseuri radioactive stocate la date apropiate datei efectuarii masuratorilor spectrale, datorita faptului ca radioizotopii cu viata scurta au disparut prin dezintegrare. Aceasta explica, de altfel, si faptul ca debitul de doza pe butoaiele cu deseuri solide stocate in DIDR scade rapid in timp.

Pentru majoritatea butoaielor masurate s-a determinat Co-60 si Cs-137, primul fiind un radioizotop de activare cu neutroni, iar al doilea fiind un radioizotop provenit din fisiunea uraniului. Perechea Nb-95, Zr-95 dispare destul de repede, datorita perioadelor de injumatatire mici.

Activitatile totale, pe radionuclizi, determinate in perioada efectuarii masuratorilor spectrale multicanal pe 450 de butoaie din DIDR, ce contin deseuri solide produse intre 1996 si 2002, se vad in Tabelul Nr.3.

Tabelul Nr.3. Activitatile totale anuale, exprimate pe radionuclizii determinati in deseurile solide produse la CNE PROD Cernavoda in perioada 1996-2002

Pentru evaluarile necesare intocmirii Analizei Initiale de Securitate pentru Depozitul Final de Deseuri Slab si Mediu Active (DFDSMA), radioizotopii cu viata scurta din deseurile radioactive nu mai trebuie luati in considerare.

Asadar, in evaluarile productiei de deseuri solide radioactive pe o perioada de 30 ani, trebuie tinut seama doar de Co-60 si Cs-137.

Cantitatile anuale ale activitatilor radionuclizilor din deseurile solide stocate in DIDR in perioada 1996-2002 (trim I) sunt aratate in Fig.3.

Fig. 3. - Activitatile anuale pentru radionuclizii Co-60, Cs-134, Cs-137 si Zr-Nb-95 prezenti in deseurile radioactive solide stocate in DIDR in perioada 1996-2002 (trim I)

Proiectul pentru CNE PROD Cernavoda prevede ca volumul anual de deseuri solide slab si mediu active nu va depasi valoarea de 30 m³. Din Tabelul Nr.1. se vede ca volumul mediu anual de deseuri solide slab si mediu active produse in primii 10 ani este de 20,7 m³. Mentinand acelasi sistem de management pentru aceste deseuri radioactive, ne asteptam ca pentru 30 ani volumul deseurilor radioactive solide slab si mediu active stocate in DIDR sa nu depaseasca 650 m³. Aceasta cifra include numai deseurile solide slab si mediu active rezultate din intretinerea zilnica a CNE PROD Cernavoda si nu cuprinde si volumul de deseuri produse ca urmare a inlocuirii diferitelor componente, datorita uzurii sau defectarii lor.

In ceea ce priveste evaluarea cantitatilor de radionuclizi prezenti in deseurile radioactive solide slab si mediu active stocate in DIDR pe o perioada de 30 ani, in vederea depozitarii la DFDSMA, se fac urmatoarele precizari:

Evaluarea cantitatilor (activitatilor) radionuclizilor γ emitatori prezenti in deseurile solide stocate pe o perioada de 30 ani poate fi facuta bazandu-ne pe analiza γ multicanal efectuata pe 450 butoaie ce contin deseurile slab si mediu active produse de CNE PROD pe o perioada de 7 ani (perioada 1996-2002).

Izotopii γ emitatori luati in considerare vor fi numai Co-60, Cs-137 si Cs-134, restul disparand prin dezintegrare radioactiva. In plus, pentru o perioada de 30 ani trebuie luata in considerare si dezintegrarea Co-60 si Cs-134, Cs-137 practic nefiind afectat.

Pentru acest calcul se foloseste formula generala:

(3.1)

unde: A_t -    activitatea disparuta prin dezintegrare la momentul t,

t₀ - momentul masurarii activitatii A0.

T_1/2 - timpul de injumatatire al radionuclidului

A0 va fi considerat ca fiind media anuala calculata pe o perioada de 7 ani. Asadar, A0 pentru Co-60 este de 32.895.700 Bq, iar pentru Cs-134, A0 ia valoarea de 67.514 Bq. Deci, activitatea pentru Co-60 ramasa dupa o perioada de stocare de 30 ani este 262.437.743 Bq, iar activitatea ramasa pentru radioizotopul Cs-134 este 236.523 Bq.

Radioactivitatea Cs-137, pe o perioada de 30 ani, ramane practic constanta, deci putem spune ca activitatea Cs-137 acumulata in deseurile radioactive solide slab si mediu active stocate in DIDR este de 16.186.040 Bq.

Evaluarea radionuclizilor emitatori din deseurile slab si mediu active de la CNE PROD Cernavoda

Producerea tritiului in reactorul de tip CANDU

Evaluarea cantitatilor (activitatilor) radionuclizilor  emitatori prezenti in deseurile solide stocate pe o perioada de 30 ani poate fi facuta numai pe baza unor date din literatura, intrucat emitatorii  nu au fost masurati pana in prezent.

Izotopii  emitatori care trebuie luati in considerare sunt H-3 si C-14.

Cel mai important dintre ei este H-3, intrucat se produce in afara elementelor combustibile supuse iradierii, in cantitati mari pentru reactorii de tip CANDU, prin reactia nucleara cu neutroni a deuteriului din apa grea. Activarea deuteriului este mecanismul cel mai important pentru producerea tritiului, fiind responsabil de producerea a 2,4 Ci/MWean de tritiu. Tritiul se produce si prin fisiunea uraniului din combustibil, in cantitate de 20 Ci/MWean, dar acesta ramane in interiorul tecii elementului combustibil, daca fasciculele de combustibil sunt intacte.

Sistemele reactorului CANDU in care se produce tritiul prin activare cu neutroni sunt moderatorul si sistemul de transport al caldurii. In ambele sisteme, concentratia tritiului creste catre o valoare de echilibru, conform formulei: C = C(1 - e-t), unde C depinde de cantitatea de apa grea din fiecare sistem si de fluxul de neutroni, adica depinde de proiectul reactorului. Concentratia tritiului din moderator este mai mare decat concentratia tritiului din sistemul de transport al caldurii. Daca cele doua sisteme nu au pierderi de apa grea si nici nu se adauga apa grea, atunci concentratia tritiului la echilibru in moderator este de 65 Ci/kg D2O, iar in sistemul de transport al caldurii este de 2,5 Ci/kg D2O. Din documentele publicate de AECL, in cazul real cand exista pierderi de apa grea, concentratia maxima a tritiului in moderator este de 40 Ci/kg D2O, iar in sistemul de transport al caldurii este de 2 Ci/kg D2O. Tritiul produs in apa grea din cele doua sisteme, sub forma de apa grea tritiata, scapa in ariile de ventilatie si de aici in deseurile radioactive lichide si solide. Moderatorul de neutroni al reactorului este principala sursa pentru pierderile de tritiu. Din datele publicate de AECL rezulta ca mai mult de 90% din totalul tritiului pierdut de cele doua sisteme se datoreaza moderatorului. Daca notam cu DEL (Derived Emission Limits) limita de emisie derivata pentru CNE PROD Cernavoda, aprobata de CNCAN si care este de 1,01 106 GBq/saptamana, atunci se poate scrie o relatie empirica de forma:

% DEL = 0,05 (Tm) - 0,5    (3.2.)

unde Tm este concentratia tritiului in moderator.

In Tabelul Nr. 4 se prezinta emisia de tritiu sub forma de aerosoli (apa grea tritiata), repartizata pe cele doua sisteme, moderator si sistemul de transport al caldurii. Pierderile de tritiu sub forma de aerosoli se vor afla in cea mai mare parte in deseurile radioactive lichide care se elimina in mediu, in dilutie cu apa de racire a condensatorului si in aerul scos in atmosfera de sistemul de ventilatie. Numai un procent foarte mic din tritiul pierdut se va regasi in deseurile solide slab si mediu active, site moleculare, filtre, carbune activ, schimbatori de ioni si in deseurile lichide radioactive organice.

Tabel Nr.4. Pierderile de tritiu din moderator si sistemul de transport al caldurii si regasirea lor in emisiile de aerosoli (Acest studiu a fost efectuat de catre AECL pe centrala Pickering)

Sisteme Cauze Emisia de tritiu sub forma de aerosoli

Moderator

86% din total Contaminarea camerei moderatorului 75% - 48%

Pierderi de apa grea din moderator si din sistemele auxiliare 11% - 38%

Sistemul de transport al caldurii Contaminarea camerei sistemului de transport al caldurii 11% - 7%

Pierderi de apa grea din sistemul de transport al caldurii 3% - 7%

In literatura consultata nu am gasit date cu privire la concentratia de tritiu pentru tipurile de deseuri radioactive solide si lichide produse de Centrale de tip CANDU. In lipsa datelor din literatura si in lipsa masuratorilor directe asupra tipurilor de deseuri radioactive stocate pana acum la DIDR - Cernavoda, noi vom putea face numai evaluari asupra carora pot exista incertitudini.

In cadrul CNE PROD exista sisteme de recuperare a pierderilor de apa grea, care au o eficienta mai mare de 99,8%. Asadar, un procent mai mic de 1% din aerosolii radioactivi contaminati cu tritiu se vor regasi in deseurile radioactive lichide si solide stocate.

Studiul AECL asupra pierderilor de apa grea in centralele Gentilly 2, Point Lepreau si Walsong 1 a condus la o pierdere medie de cca 1000 kg apa grea/an.

Asadar, pierderea de apa grea tritiata se poate exprima ca o pierdere de tritiu, considerand concentratia de 40 Ci/kg D2O de tritiu in moderator.

Deci, pierderea de tritiu sub forma de aerosoli care scapa din sistemul de recuperare a vaporilor de apa grea si care contribuie la contaminare cu tritiu a deseurilor radioactive, se poate calcula tinand seama de procentele din Tabelul Nr. 4 si de randamentul sistemului de recuperare.

1000 kg/an 40 Ci/kg 1,2% 1% = 4 104 Ci 10-4 = 4 3,7 010 = 14,8 1010 Bq/an (3.3)

Supraevaluand, se poate considera ca intreaga pierdere de tritiu se va regasi in deseurile radioactive lichide si solide stocate. In acest caz, concentratia medie pentru toate deseurile stocate este:

(3.4)

Din datele obtinute prin masurarea concentratiei tritiului pe butoaiele ce contin deseuri lichide organice radioactive, butoaie ce sunt stocate in cladirea serviciilor, se observa ca sunt butoaie ce au un continut de tritiu ce depaseste 109Bq/butoi, ceea ce conduce la o concentratie medie masurata de 5 109 Bq/m3.

In lipsa unor date concrete obtinute prin masuratori, pentru Analiza Initiala de Securitate vom considera concentratia tritiului in deseurile solide slab si mediu active, compactate si necompactate, stocate in butoaie din otel inox 304 L in DIDR valoarea de 5 109 Bq/m3.

Asadar, pe baza acestei valori maxime atribuite continutului de tritiu din deseurile solide slab si mediu active, atat compactabile cat si necompactabile, putem evalua cantitatea de tritiu acumulata in aceste deseuri pe o perioada de 30 ani de stocare in DIDR, astfel:

207 m3/10 ani x 3 x 5 109Bq/m3 = 3,1 1012 Bq/30 ani    (3.5)

In calculul acestei evaluari nu s-a mai tinut seama de dezintegrarea tritiului, avand in vedere ca perioada de injumatatire a acestuia este T1/2 = 12,3 ani. Daca se ia in considerare si dezintegrarea tritiului pe timp de 30 ani se ajunge la o valoare de 2,3 1012 Bq/30 ani.

Producerea C-14 in reactorul de tip CANDU

Evaluarea continutului de C-14 in deseurile radioactive solide si lichide stocate la DIDR si in cladirea serviciilor in butoaie din otel inox 304 L, cu capacitatea de 200 l, se va face pe baza datelor prezentate in literatura de specialitate    pentru reactorii de tip CANDU, in lipsa masuratorilor asupra C-14 ce se poate gasi in deseurile stocate.

Izotopul radioactiv al carbonului, C-14, apare in reactorul nuclear de tip CANDU (ca de altfel si in celelalte tipuri de reactoare) datorita activarii cu neutroni, pe baza unor reactii ce au loc in combustibil, in materialele de structura, in agentul de moderare neutroni, precum si in agentul de transport al caldurii. De aceea, cantitatea de C-14 depinde de marimea si structura fluxului de neutroni si de sectiunea eficace de captura pentru neutroni a diferitelor materiale.

Cantitatea de C-14 ce apare in combustibil si in materialele de structura ale reactorului ramane cantonata acolo fara a fi eliberat in mediu, in conditii normale de functionare.

In Tabelul Nr.5. se prezinta concentratiile de C-14 in diferite tipuri de reactoare, normate pe GWe si pe an de functionare.

Tabel Nr.5. Producerea C-14 in diferite tipuri de reactoare

Tipul reactorului Viteza de producere a C-14 (TBq/GWe an)

Sistemul de transport al caldurii Moderator Combustibil Materiale de structura reactor Total

CANDU mai putin de 1% 20 1,1 1,9 23

PWR mai putin de 1% 0,4 0,6 1,4 2,4

BWR mai putin de 1% 0,4 0,6 2,3 3,4

GRAFIT 0,3 8,0 2,2 1,8 12,3

Cantitatile de C-14 produse in sistemele reactorului se vor regasi distribuite in deseurile radioactive solide, lichide si gazoase, asa cum se vede in Tabelul Nr.6.

Tabel Nr.6. Repartizarea C-14 pe tipuri de deseuri in functie de tipul reactorului

Tipul reactorului Viteza de producere a C-14 (TBq/GWe an) Viteza de acumulare a C-14 in deseuri radioactive gazoase (TBq/GWe an) Viteza de acumulare a

C-14 in deseuri radioactive solide (TBq/GWe an) Viteza de acumulare a

C-14 in combustibil (TBq/GWe an)

CANDU 23 13,1 8,8 1,1

PWR 2,4 0,4 1,4 0,6

BWR 3,4 0,5 2,3 0,6

GRAFIT 12,3 0,3 9,8 2,2

Dupa cum se observa, producerea de C-14 in reactorii de tip CANDU este mult superioara celorlalte tipuri de reactori, deoarece reactia principala de producere este captura de neutroni termici de catre O-17, iar cantitatea de O-17 in apa grea din moderator este mult mai mare ca in apa usoara din moderatorul reactorilor PWR si BWR (O-17 in apa grea are concentratia de 0,058% fata de 0,037% in apa usoara). De asemenea, se observa ca principala acumulare a C-14 se gaseste in deseurile gazoase, (C-14 se gaseste sub forma de CO2) care se elimina prin cosul de ventilatie.

Studii numeroase facute pe diferite tipuri de reactori au condus la evaluarea concentratiilor de C-14 in deseurile radioactive. Distributia exacta a C-14 in diferitele deseuri radioactive este necunoscuta (Datele sunt preluate din ,,Carbon -14 in the Environment - National Council on Radiation Protection and Measurement - NCRP" Nr.81).

Totusi, se apreciaza ca partea cea mai mare din productia de C-14 este evacuata in atmosfera, dat fiind faptul ca acest radioizotop se gaseste sub forma de CO2. O mica parte din productia de

C-14 ramane in sistemul de curatire a gazului de acoperire a combustibilului. La CNE PROD Cernavoda acest sistem lipseste si de aceea C-14 produs in gazul de acoperire este evacuat la cosul de ventilatie. A treia fractiune din C-14 produs este retinuta in deseurile lichide. Studii foarte recente arata prezenta C-14 in schimbatorii de ioni utilizati la purificarea apei grele atat din moderator, cat si din sistemul de transport al caldurii. De asemenea, C-14 s-a gasit sub forma de hidrocarburi in deseurile lichide organice produse la functionarea reactorului.

In lipsa oricarei informatii asupra continutului de C-14 din schimbatorii de ioni folositi la purificarea apei grele din moderator si din schimbatorii de ioni folositi la purificarea apei grele din sistemul de transport al caldurii, vom presupune ca in cele doua tipuri de schimbatori se vor regasi cantitatile de C-14 specificate in Tabelul Nr.5.

Asadar, in schimbatorii de ioni folositi la purificarea apei grele din moderator, cantitatea anuala de C-14 va fi:

(3.6)

Cantitatea anuala de C-14 care se va regasi in schimbatorii de ioni folositi la purificarea apei grele din sistemul de transport al caldurii va fi:

(3.7)

In lipsa datelor cu privire la continutul de C-14 in deseurile slab si mediu active solide si lichide produse la CNE PROD Cernavoda, vom considera valoarea totala data in Tabelul Nr.6, repartizata uniform pe intregul volum anual de deseuri solide si lichide produs la CNE PROD Cernavoda, inclusiv schimbatorii de ioni (31,19 m3).

Asadar, concentratia maxima evaluata a C-14 pentru deseurile solide si lichide este de:

(3.8)

Pe o perioada de 30 ani, in deseurile solide slab si mediu active produse de catre CNE PROD Cernavoda si stocate in DIDR, se poate acumula o cantitate maxima de C-14, data de expresia:

1010 Bq/m3 20,752 m3/an 30 ani = 1,21014Bq

Pe o perioada de 30 ani, in deseurile lichide organice slab si mediu active produse de catre CNE PROD Cernavoda si stocate in cladirea serviciilor, se poate acumula o cantitate maxima de C-14, data de expresia:

1010 Bq/m3 3,828 m3/an 30 ani = 2,81013Bq    (3.9)

Pentru a intari credibilitatea acestor date evaluate pentru C-14 in deseurile de la CNE PROD Cernavoda, vom folosi datele publicate in ,,TRS-421 Management of Waste containing Tritium and C-14", Tabel Nr.19, pag.28.

Tabelul Nr.7. Emisiile si inventarele de C-14 in deseuri pentru diferite tipuri de reactori

Tipul reactorului

Puterea

MWe

Productia estimata de C-14

GBq/an Reactor Reprocesare

Emisia de C-14 in atmosfera

GBq/an Existenta C-14 in deseuri solide

GBq/an Emisia de

C-14 in atmosfera

GBq/an Existenta

C-14 in deseuri solide

GBq/an

PWR

PWR

BWR

Reactor cu grafit

Reactor cu grafit

AGR

CANDU 900

Se observa ca lipsesc datele pentru reactorul CANDU-600 cu privire la existenta C-14 in deseurile solide. O prima aproximatie se poate face cu reactorul PWR-900 si pentru aceasta se calculeaza productia de C-14 pentru un reactor CANDU-700. Aceasta productie este de 6475 GBq/an si este de 3,5 ori mai mare decat productia de C-14 in reactorul PWR-900. Estimand ca repartizarea C-14 in deseurile solide este asemanatoare pentru cele doua tipuri de reactoare, inseamna ca in deseurile solide de la un reactor CANDU-700 se vor acumula 2331 GBq/an = 2,31012 Bq/an. Ori noi am calculat ca in deseurile solide slab si mediu active de la CNE PROD Cernavoda, stocate la DIDR, se acumuleaza anual    19,71010 Bq/m3 20,752 m3/an = 4,081012 Bq/an.

Valorile pentru C-14 acumulat in deseurile solide slab si mediu active calculate prin cele doua metode sunt foarte apropiate, ceea ce ridica gradul de incredere in ele.

Datele calculate in paragrafele anterioare cu privire la deseurile solide slab si mediu active ne conduc la urmatoarele valori centralizate pe o perioada de 30 ani pentru inventarul de radionuclizi:

- Volumul de deseuri solide slab si mediu active stocate in DIDR: 623 m3

- Activitatea acumulata pentru Co-60: 2,6108 Bq

- Activitatea acumulata pentru Cs-134: 2,3105 Bq

- Activitatea acumulata pentru Cs-137: 1,6107 Bq

- Activitatea acumulata pentru H-3: 2,31012 Bq

- Activitatea acumulata pentru C-14: 6,91013 Bq